1932年,多纳特的才能被20世纪30年代英国最知名的导演和制片人亚历山大·科尔达发掘,并为他提供了一份三年的合同。为了谋生,多纳特开始出现在电影荧幕上。多纳特的第一部电影作品为1932年的《伦敦夜生活》(That Night in London)。1933年拍摄的《亨利八世的私生活》是他第一部真正成功的电影,成为第一部获得奥斯卡提名的英国电影。因为此次成功,在1934年,好莱坞邀请多纳特拍摄了《基督山伯爵》(The Count of Monte Cristo),这是他唯一一次前往好莱坞拍摄的电影。他之后虽然与美国的电影公司米高梅、华纳兄弟和雷电华签订了合同,但由于缺乏信心以及对角色的挑剔,他以健康为理由推辞了许多电影角色,如他拒绝了华纳1935年的《铁血将军》的电影邀约。
《基督山伯爵》的成功为多纳特赢得了更多的电影邀约,在19世纪30年代,多纳特拍摄了许多知名的电影,1935年他受到当时在国际上初次崭露头角的导演阿尔弗雷德·希区柯克的邀约出演悬疑电影《39级台阶》(The 39 Steps),在电影中饰演无意被卷入间谍事件的加拿大人理查德·汉内。他还参演了1937年上映的电影《鬼魂西行》(The Ghost Goes West)和讲述俄国革命期间的间谍故事的《无甲骑士》(Knight without Armour)。在《鬼魂西行》中,多纳特一人分饰两角,同时饰演美国商人以及其祖先的鬼魂,在拍摄《无甲骑士》期间,多纳特的哮喘影响到了他的拍摄。
尽管受到哮喘影响,他的电影事业依然蒸蒸日上,1938年他与米高梅英国分公司签订了六部电影的合同。多纳特与米高梅的合同开始于1938年的《卫城记》(The Citadel),他在剧中饰演一位致力于为穷人治病的医生,并凭借这部电影获得了第11届奥斯卡最佳男主角提名。1939年,多纳特在改编自詹姆斯·希尔顿小说的同名电影《万世师表》(Goodbye, Mr. Chips)中饰演一位回顾自己在男子寄宿学校生活的年迈的校长,该角色成为多纳特演艺生涯中的标志性角色之一,并击败了当年强劲的竞争对手——饰演《乱世佳人》的克拉克·盖博,赢得了第12届奥斯卡最佳男主角奖。拍摄电影的同时,他也能胜任舞台表演的工作,出演了诸如《罗密欧与朱丽叶》(Romeo and Juliet)和《魔鬼的门徒》(The Devil's Disciple)等舞台剧。
在《万世师表》后,多纳特的人生最后二十年只拍摄了10部电影。1942年多纳特重返影坛,在旨在鼓舞战时英国人的电影《年轻的皮特先生》(The Young Mr. Pitt)中饰演同名角色;同时,于1943年出演关于第二次世界大战的影片《塔尔图历险记》(The Adventures of Tartu),在剧中饰演一名英国士兵,奉命摧毁被占领的捷克斯洛伐克的毒气工厂。
1943年,多纳特又一次在《心碎之家》中出演老人。同年,他实现了成为一名演员兼剧团总监的梦想,他租下了威斯敏斯特剧院并制作了三部戏剧,其中包括兰开夏郡关于工人阶级的喜剧《爱的治疗》(The Cure for Love),同时他在这部剧中担任主角。他还于1944年和1945-6年在圣詹姆斯剧院制作了“第一部真正的儿童哑剧”《水晶鞋》(The Glass Slipper)。
到20世纪50年代,多纳特的健康状况持续恶化时,他所有的表演都需要依靠氧气瓶来完成。1953年,多纳特重新开始了他的舞台生涯,在老维克剧院由罗伯特·赫尔曼爵士执导的《大教堂谋杀案》(Murder in the Cathedral)中出演了被广泛认为是他最好的角色:贝克特。同样是在1953年,多纳特在一部安静的小电影《生命的租赁》(Lease of Life)中复出,多纳特虚弱的身体状态使得他很适合饰演电影中命不久矣的牧师。
在淡出电影界四年后,多纳特于1958年受到马克·罗布森邀请出演由发生在中国抗日战争时期真实事迹改编的电影《六福客栈》(The Inn of the Sixth Happiness)中出演了他的最后一个电影角色:一位中国官员,这部电影使得多纳特获得了美国国家评论委员会的追授特别表彰,并被提名为第16届金球奖最佳男演员。
六福客栈 The Inn of the Sixth Happiness饰The Mandarin of Yang Cheng1958生命的租赁Lease of Life饰Willam Thorne1953大教堂谋杀案Murder in the Cathedral饰Becket1953魔盒 The Magic Box饰William Friese-Greene1952爱的治疗The Cure for Love饰Sergeant Jack Hardacre1949温斯劳男孩 The Winslow Boy饰Sir Robert Morton1948万众一心 Captain Boycott饰Charles、Stewart Parnell1947完美的陌生人 Perfect Strangers饰Robert Wilson1945塔尔图历险记 The Adventures of Tartu饰Capt. TerenceStevenson1943-10The New Lot 饰Actor1943小皮特先生 The Young Mr. Pitt饰The Earl of Chatham and William Pitt1942万世师表 Goodbye, Mr. Chips饰Mr. Chips1939卫城记 The Citadel饰Dr. AndrewManson1938无甲骑士 Knight Without Armour饰A.J. Fothergill1937鬼魂西行 The Ghost Goes West饰Murdoch Glourie/Donald Glourie1935三十九级台阶 The 39 Steps饰RichardHannay1935基督山伯爵 The Count of Monte Cristo饰Edmond Dantes1934亨利八世的私生活 The Private Life of Henry VIII饰ThomasCulpeper1933
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